리틀엔젤스예술단은 1962년 창립된 대한민국 대표 민간예술단이다. 해방 이후 한국을 알리는 문화사절단의 역할을 수행하면서 공연예술사를 넘어 한국 문화사적으로 중요한 의미를 가진다. 한국 현대 공연예술의 전환기에 현대예술사 궤적을 보여줌에도 불구하고 어린이예술단이라는 점과 당시 문화사절단 수행 역할로 예술성의 평가가 제대로 이뤄지지 않았다.
당대로서는 드물게 운영된 전문예술단체로서 신순심, 박성옥을 중심으로 무대화된 한국예술만의 레퍼토리와 장르를 개발한 점, 당대 한국을 대표하는 국악인 및 무용인과 협력하여 활동한 점, 한국의 공연예술이 리틀엔젤스예술단을 통해 본격적으로 해외에 진출한 점 등 공연예술사적으로 큰 의미가 있기에 이를 기반으로 컬렉션을 구축했다.
그 속에는 한국을 대표하는 예술가들(김덕수, 최종실, 김운미, 전은자, 안나경, 문훈숙, 강수진, 윤푸름, 황미숙 등)의 모습부터 당대 국내외에서 이루어진 정상과의 만남과 관련 행사 모습을 살펴볼 수 있다.
본 컬렉션은 리틀엔젤스예술단이 직접 생산 혹은 수집한 기록물 985건으로 구성되었으며, 공연 홍보물, 포스터, 사진, 시청각매체 등 다양한 유형이 포함되어 있다. 리틀엔젤스예술단의 활동을 중심으로 1. 1962~1976 창단 및 문화사절단 활동기, 2. 1974~1989 민간예술단 확립기, 3. 1990~2014 이후 평화사절단 활동기, 4. 리틀엔젤스 수집기록물 총 4개의 시리즈로 구분된다.